Pine旋转圆盘电极助力顶刊：引入晶格羟基调控Ru-Ru间距实现高效稳定OER

Pine旋转圆盘电极助力精准电化学测试 ：顶刊速递 | ACS Nano：引入晶格羟基调控Ru-Ru间距，实现高效稳定OER，

通讯作者：Yuen Hong Tsang (曾远康)，Haitao Huang (黄海涛)

作者单位：香港理工大学

DOI号：10.1021/acsnano.5c01937

摘要：

质子交换膜水电解（PEMWE）是实现可再生能源转化制氢的重要途径，但其阳极的析氧反应（OER）由于环境呈酸性且反应动力学缓慢，严重限制了整体效率。目前商用仍高度依赖昂贵的铱（Ir）基催化剂。二氧化钌（RuO₂）虽具有较高的OER活性，但在高氧化电位下极易溶解，导致结构坍塌。虽然通过异金属掺杂可以改善性能，但会减少暴露的活性位点并增加钌回收的难度。基于此，香港理工大学团队提出了一种全新的策略：通过在周期性结构中引入晶格羟基，开发出一种单金属RuO₂ (d-RuO₂) 高性能OER电催化剂。该催化剂在10 mA cm⁻²的电流密度下，不仅表现出仅150 mV的超低过电位，还实现了长达500小时的长期稳定运行，性能超越了众多已报道的Ru/Ir基氧化物 。

核心创新点：

1.       晶格羟基引入：成功在纯金属RuO₂体系中引入晶格羟基，不仅增加了Ru-Ru原子的间距，还赋予了周期性结构更大的灵活性。

2.       动态结构自适应：放大的原子间距促进了OER过程中Ru氧化态的快速转换，并有利于形成更稳定的共边RuO₆八面体结构，从而加速O-O键的形成并抑制Ru位点的过度氧化。

3.       气泡管理的微观优化：催化剂超小的颗粒尺寸（3-4 nm）有效缩短了三相接触线，大幅降低了气泡的粘附力，促进了氧气泡的快速脱附，进一步提升了高电流密度下的工作稳定性。

研究思路与方法：

研究团队采用了两步水热-煅烧法成功合成了含有晶格羟基的畸变RuO₂纳米颗粒 (d-RuO₂)。

首先，通过热重分析 (TG)、X射线衍射 (XRD) 和高角环形暗场扫描透射电子显微镜 (HAADF-STEM) 确认了晶格羟基的存在以及其引起的晶格畸变和Ru-Ru间距的扩大。随后，团队对其在0.1 M HClO₄酸性电解液中的OER性能进行了系统评估。为了深入探究催化机理，研究人员结合原位X射线吸收光谱 (In-situ XAS) 监测了OER过程中活性Ru位点的化学状态和局部结构变化。最后，通过接触角测试和原位气泡行为观察，揭示了该材料在宏观形貌上对气体释放的促进作用。

Pine旋转圆盘电极 (RDE) 在本研究中的关键应用：

高水平的电催化研究离不开极其精准的电化学测试平台。在本项研究中，电催化剂的活性与动力学性能评估均高度依赖于Pine Research提供的旋转圆盘电极（RDE）系统。

根据文献报道，研究人员的电化学测试过程如下：

1.      电极制备：将催化剂粉末与导电碳分散在含有Nafion的溶液中制成均匀的催化剂墨水，随后精准滴涂在 直径为5 mm的Pine玻碳旋转圆盘电极（Glassy Carbon RDE, Pine）上，使催化剂负载量精确控制在0.306 mg cm⁻²。

2.      性能评估：在标准三电极体系中（以Pine RDE作为工作电极），测试了材料的线性扫描极化曲线（LSV），精准获取了150 mV超低过电位的关键数据。

3.      动力学参数与稳定性：利用Pine电极出色的流体动力学控制，消除了传质扩散的干扰，准确测量了双电层电容（Cdl）以计算电化学活性面积（ECSA），并完成了1000圈的连续循环伏安（CV）稳定性测试。

内容总结：

本研究为攻克酸性OER电催化剂的活性与稳定性难题提供了一个范例。通过在单金属RuO₂中引入晶格羟基，不仅在微观层面上拉大了Ru-Ru间距，促进了稳定的共边八面体结构生成与氧化态循环；在宏观层面上，也实现了气泡的极速脱附 。最终该催化剂在搭载于质子交换膜水电解（PEMWE）器件中时，能在200 mA cm⁻²的严苛条件下稳定运行348小时，展现出巨大的商业化潜力。

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